太原理工李晋平/赵强和山西研究院孙予罕Angew:*OH吸附调控CO2还原乙烯和乙醇选择性
作者:X-MOL 2025-03-01
电催化二氧化碳(CO₂)还原反应已成为一种具有前景的可持续策略,可实现清洁能源存储并将CO₂转化为高附加值化学品和燃料,包括一氧化碳、甲酸、甲烷、乙烯、乙醇和正丙醇等。其中,铜基催化剂因其对CO中间体的适度结合能力,可高效催化二氧化碳还原合成具有高市场价值的C2+产物。当前,高附加值的C2+产物的法拉第效率在Cu基催化剂上可达80%,但高效制备具有相近理论电位的乙烯或乙醇单一产物仍面临较大挑战。
太原理工大学李晋平教授团队赵强教授课题组联合怀柔实验室山西研究院孙予罕研究员提出了一种通过调控铜缺陷位点实现*OH吸附调控,实现二氧化碳还原选择性生成乙烯或乙醇的新方法。富含中等配位晶界缺陷位点的Cu-1表现出较弱的*OH和CH2CHO*吸附,促进了CH2CHO*在β-C位点上加氢,从而选择性地生成乙醇。富含低配位缺陷位点的Cu-3表现出较强的*OH吸附,从而具有较强的CH2CHO*吸附,促进了C-O键的断裂生成乙烯。在膜电极组件中,Cu-1在2.2 V,100 mA cm-2的乙醇法拉第效率高达56.1±8.7%,乙醇全电池能量效率高达29.0%;Cu-3在2.98 V,500 mA cm-2获得了高达66.2±2.2%的乙烯法拉第效率和25.6%的乙烯全电池能量效率。进一步放大在25 cm² 膜电极组件中测试,Cu-3在12.5 A的电流下展现出63.4±1.5%的乙烯法拉第效率。该研究攻克了二氧化碳选择性还原为这两种重要化学品的难题。

图1. Cu-1、Cu-2和Cu-3结构的表征

图2 *OH吸附的原位拉曼光谱研究

图3 活性测试
这一成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed.上, 文章的第一作者是太原理工大学化学与化工学院教师钟达忠博士。
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Selective Electrochemical CO₂ Reduction to Ethylene or Ethanol via Tuning *OH Adsorption
Dazhong Zhong, Qiang Fang, Runxin Du, Yaxin Jin, Chen Peng, Dongfang Cheng, Tan Li, Tao Zhao, Sheng Zhang, Yao Zheng, Qiang Zhao, Yuhan Sun, Jinping Li
Angew. Chem. Int. Ed. 2025, DOI: 10.1002/anie.202501773
导师介绍
李晋平
https://www.x-mol.com/university/faculty/13037
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